Une nouvelle approche extrait la diffusion rotationnelle à partir d’expériences de spectroscopie de corrélation de photons X


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  • Les mathématiciens du Center for Advanced Mathematics for Energy Research Applications (CAMERA) du Lawrence Berkeley National Laboratory (Berkeley Lab) ont développé un algorithme mathématique pour déchiffrer la dynamique de rotation des particules de torsion dans les grands systèmes complexes à partir des modèles de diffusion des rayons X observés dans des expériences sophistiquées de spectroscopie de corrélation de photons X (XPCS).

    Ces expériences – conçues pour étudier les propriétés des suspensions et des solutions de colloïdes, de macromolécules et de polymères – ont été établies comme des moteurs scientifiques clés pour de nombreuses mises à niveau de sources lumineuses cohérentes en cours au sein du Département américain de l’énergie (DOE). Les nouvelles méthodes mathématiques, développées par l’équipe CAMERA de Zixi Hu, Jeffrey Donatelli et James Sethian, ont le potentiel de révéler beaucoup plus d’informations sur la fonction et les propriétés des matériaux complexes qu’il n’était possible auparavant.

    Les particules dans une suspension subissent un mouvement brownien, se trémoussant lorsqu’elles se déplacent (traduisent) et tournent (tournent). Les tailles de ces fluctuations aléatoires dépendent de la forme et de la structure des matériaux et contiennent des informations sur la dynamique, avec des applications dans la biologie moléculaire, la découverte de médicaments et la science des matériaux.

    XPCS fonctionne en focalisant un faisceau cohérent de rayons X pour capturer la lumière diffusée par les particules en suspension. Un détecteur capte les motifs de speckle résultants, qui contiennent plusieurs petites fluctuations dans le signal qui codent des informations détaillées sur la dynamique du système observé. Pour capitaliser sur cette capacité, les mises à niveau à venir de la source de lumière cohérente de la source de lumière avancée (ALS) de Berkeley Lab, de la source de photon avancée (APS) d’Argonne et de la source de lumière cohérente Linac de SLAC prévoient toutes certaines des expériences XPCS les plus avancées au monde, tirant parti d’une cohérence et d’une luminosité sans précédent.

    Mais une fois que vous avez collecté les données de toutes ces images, comment en tirez-vous des informations utiles ? Une technique de pointe pour extraire des informations dynamiques de XPCS consiste à calculer ce que l’on appelle l’autocorrélation temporelle, qui mesure la façon dont les pixels des motifs de chatoiement changent après un certain laps de temps. La fonction d’autocorrélation assemble les images fixes, tout comme un film ancien prend vie lorsque des images de cartes postales étroitement liées défilent.

    Les algorithmes actuels se sont principalement limités à extraire les mouvements de translation ; pensez à un bâton Pogo sautant d’un endroit à l’autre. Cependant, aucun algorithme précédent n’était capable d’extraire des informations de « diffusion rotationnelle » sur la façon dont les structures tournent et tournent – des informations essentielles pour comprendre la fonction et les propriétés dynamiques d’un système physique. Accéder à ces informations cachées est un défi majeur.

    Détourner la lumière

    Une percée a eu lieu lorsque des experts se sont réunis pour un atelier CAMERA sur XPCS en février 2019 pour discuter des besoins émergents critiques sur le terrain. L’extraction de la diffusion rotationnelle était un objectif clé, et Hu, un étudiant diplômé en mathématiques de l’UC Berkeley; Donatelli, le responsable CAMERA pour les mathématiques ; et Sethian, professeur de mathématiques à l’UC Berkeley et directeur de CAMERA, se sont associés pour s’attaquer de front au problème.

    Le résultat de leur travail est une nouvelle approche mathématique et algorithmique puissante pour extraire des informations de rotation, fonctionnant désormais en 2D et facilement évolutive en 3D. Avec remarquablement peu d’images (moins de 4 000), la méthode peut facilement prédire les coefficients de diffusion rotationnelle simulés à quelques pour cent près. Les détails de l’algorithme ont été publiés le 18 août dans les Actes de l’Académie nationale des sciences.

    L’idée clé est d’aller au-delà de la fonction d’autocorrélation standard, en recherchant plutôt les informations supplémentaires sur la rotation contenues dans les fonctions de corrélation croisée angulaire-temporelle, qui comparent la façon dont les pixels changent à la fois dans le temps et dans l’espace. Il s’agit d’un saut majeur dans la complexité mathématique : les matrices de données simples se transforment en tenseurs de données à 4 voies, et la théorie reliant les informations de rotation à ces tenseurs implique une analyse harmonique avancée, une algèbre linéaire et une analyse tensorielle. Pour relier les informations de rotation souhaitées aux données, Hu a développé un modèle mathématique hautement sophistiqué qui décrit comment les corrélations angulaires-temporelles se comportent en fonction de la dynamique de rotation à partir de ce nouvel ensemble complexe d’équations.

    « Il y avait beaucoup de mystères en couches à élucider afin de construire un bon cadre mathématique et algorithmique pour résoudre le problème », a déclaré Hu. « Il y avait des informations liées à la fois aux structures statiques et aux propriétés dynamiques, et ces propriétés devaient être systématiquement exploitées pour construire un cadre cohérent. Prises ensemble, elles présentent une merveilleuse opportunité de tisser ensemble de nombreuses idées mathématiques. Faire en sorte que cette approche soit utile informations sur ce qui semble à première vue être terriblement bruyant était très amusant. »

    Cependant, résoudre cet ensemble d’équations pour récupérer la dynamique de rotation est un défi, car il se compose de plusieurs couches de différents types de problèmes mathématiques difficiles à résoudre en une seule fois. Pour relever ce défi, l’équipe s’est appuyée sur les travaux antérieurs de Donatelli sur les projections itératives à plusieurs niveaux (M-TIP), qui sont conçues pour résoudre des problèmes inverses complexes où l’objectif est de trouver l’entrée qui produit une sortie observée. L’idée de M-TIP est de diviser un problème complexe en sous-parties, en utilisant la meilleure inversion/pseudo-inversion possible pour chaque sous-partie, et de parcourir ces sous-solutions jusqu’à ce qu’elles convergent vers une solution qui résout toutes les parties du problème.

    Hu et ses collègues ont pris ces idées et construit une méthode sœur, « l’estimation à plusieurs niveaux pour la spectroscopie de corrélation (M-TECS) », résolvant l’ensemble complexe d’équations en couches par des sous-étapes systématiques.

    « La puissance de l’approche M-TECS est qu’elle exploite le fait que le problème peut être séparé en parties linéaires de haute dimension et en parties non linéaires et non convexes de basse dimension, chacune ayant des solutions efficaces par elles-mêmes, mais elles se transformer en un problème d’optimisation extrêmement difficile s’ils devaient être résolus pour tous en même temps », a déclaré Donatelli.

    « C’est ce qui permet à M-TECS de déterminer efficacement la dynamique de rotation à partir d’un système d’équations aussi complexe, alors que les approches d’optimisation standard rencontreraient des problèmes à la fois en termes de convergence et de coût de calcul. »

    Ouvrir la porte à de nouvelles expériences

    « XPCS est une technique puissante qui figurera en bonne place dans la mise à niveau de l’ALS. Ce travail ouvre une nouvelle dimension à XPCS et nous permettra d’explorer la dynamique de matériaux complexes tels que les molécules en rotation à l’intérieur des canaux d’eau », a déclaré Alexander Hexemer, Programme Responsable de l’informatique à l’ALS.

    Hu, qui a remporté le prix Bernard Friedman de l’UC Berkeley pour ce travail, a rejoint CAMERA – qui fait partie de la division de recherche computationnelle du Berkeley Lab – en tant que nouveau membre. « Ce type de co-conception mathématique et algorithmique est la marque des bonnes mathématiques appliquées, dans lesquelles les nouvelles mathématiques jouent un rôle central dans la résolution de problèmes pratiques à la pointe de la recherche scientifique », a déclaré Sethian.

    L’équipe CAMERA travaille actuellement avec des scientifiques des lignes de lumière de l’ALS et de l’APS pour concevoir de nouvelles expériences XPCS qui peuvent tirer pleinement parti de l’approche mathématique et algorithmique de l’équipe pour étudier de nouvelles propriétés de dynamique rotationnelle à partir de matériaux importants. L’équipe travaille également sur l’extension de son travail sur le cadre mathématique et algorithmique pour récupérer des types plus généraux de propriétés dynamiques à partir de XPCS, ainsi que sur l’application de ces méthodes à d’autres technologies d’imagerie par corrélation.

    Ce travail est soutenu par CAMERA, qui est financé conjointement par l’Office of Advanced Scientific Computing Research et l’Office of Basic Energy Sciences, tous deux au sein de l’Office of Science du Département américain de l’énergie.

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