Un ordinateur quantique dévoile la dynamique atomique des molécules sensibles à la lumière

La méthode d’observation utilise un simulateur quantique, développé à partir de recherches en informatique quantique, et aborde une question fondamentale de longue date en chimie, essentielle aux processus tels que la photosynthèse, la vision et la photocatalyse. C’est également un exemple de la manière dont les progrès de l’informatique quantique sont utilisés pour étudier la science fondamentale.

Les résultats paraissent en ligne le 28 août dans la revue Chimie naturelle.

“Dès que les chimistes quantiques ont découvert ces phénomènes d’intersection conique, la théorie mathématique a déclaré qu’il existait certains arrangements moléculaires qui ne pouvaient pas être atteints de l’un à l’autre”, a déclaré Kenneth Brown, professeur émérite d’ingénierie Michael J. Fitzpatrick à Duke. . “Cette contrainte, appelée phase géométrique, n’est pas impossible à mesurer, mais personne n’a été capable de le faire. L’utilisation d’un simulateur quantique nous a permis de la voir dans son existence quantique naturelle.”

Les intersections coniques peuvent être visualisées comme un sommet de montagne touchant la pointe de sa réflexion venant d’en haut et régissent le mouvement des électrons entre les états énergétiques. La moitié inférieure de l’intersection conique représente les états énergétiques et les emplacements physiques d’une molécule non excitée dans son état fondamental. La moitié supérieure représente la même molécule mais avec ses électrons excités, ayant absorbé l’énergie d’une particule lumineuse entrante.

La molécule ne peut pas rester dans son état supérieur : ses électrons sont hors de position par rapport à leurs atomes hôtes. Pour revenir à l’état d’énergie inférieur plus favorable, les atomes de la molécule commencent à se réorganiser pour rencontrer les électrons. Le point de rencontre des deux montagnes – l’intersection conique – représente un point d’inflexion. Les atomes peuvent soit ne pas parvenir à passer de l’autre côté en se réajustant à leur état d’origine, déversant ainsi l’excès d’énergie dans les molécules qui les entourent, soit réussir le changement.

Cependant, parce que les atomes et les électrons se déplacent si rapidement, ils présentent des effets quantiques. Plutôt que d’avoir une forme unique – à n’importe quel endroit de la montagne – à un moment donné, la molécule a en fait plusieurs formes à la fois. On pourrait imaginer tous ces emplacements possibles comme étant représentés par une couverture enroulée autour d’une partie du paysage montagneux.

Mais en raison d’une bizarrerie mathématique dans le système qui émerge des mathématiques sous-jacentes, appelée phase géométrique, certaines transformations moléculaires ne peuvent pas se produire. La couverture ne peut pas envelopper entièrement la montagne.

“Si une molécule doit emprunter deux chemins différents pour arriver à la même forme finale, et que ces chemins entourent une intersection conique, alors la molécule ne pourra pas prendre cette forme”, a déclaré Jacob Whitlow, doctorant travaillant sur dans le laboratoire de Brown. “C’est un effet difficile à comprendre, car la phase géométrique est étrange, même du point de vue de la mécanique quantique.”

Mesurer cet effet quantique a toujours été un défi car il est à la fois de courte durée, de l’ordre de la femtoseconde, et petit, à l’échelle des atomes. Et toute perturbation du système empêchera sa mesure. Alors que de nombreux éléments plus petits du phénomène d’intersection conique plus large ont été étudiés et mesurés, la phase géométrique a toujours échappé aux chercheurs.

“Si des intersections coniques existent – ce qui est le cas – alors la phase géométrique doit exister”, a déclaré Brown, qui occupe également des postes en physique et en chimie à Duke. “Mais qu’est-ce que cela signifie de dire que quelque chose existe que l’on ne peut pas mesurer ?”

Dans l’article, Whitlow et ses collègues ont utilisé un ordinateur quantique à cinq ions construit par le groupe de Jungsang Kim, professeur émérite de génie électrique et informatique de la famille Schiciano à Duke. L’ordinateur quantique utilise des lasers pour manipuler des atomes chargés dans le vide, offrant ainsi un haut niveau de contrôle. Whitlow et Zhubing Jia, doctorant au laboratoire de Brown, ont également étendu les capacités du système en développant des moyens de pousser physiquement les ions flottants dans leurs pièges électromagnétiques.

En fonction de la manière dont les ions sont déplacés et de l’état quantique dans lequel ils sont placés, ils peuvent fondamentalement présenter exactement les mêmes mécanismes quantiques que le mouvement des atomes autour d’une intersection conique. Et comme la dynamique quantique des ions piégés est environ un milliard de fois plus lente que celle d’une molécule, les chercheurs ont pu effectuer des mesures directes de la phase géométrique en action.

Les résultats ressemblent à un croissant de lune bidimensionnel. Comme le montre le graphique d’intersection conique, certaines configurations d’un côté du cône ne parviennent pas à atteindre l’autre côté du cône même s’il n’y a pas de barrière énergétique. Selon Brown, l’expérience est un exemple élégant de la façon dont même les ordinateurs quantiques rudimentaires d’aujourd’hui peuvent modéliser et révéler le fonctionnement quantique interne de systèmes quantiques complexes.

“La beauté des ions piégés est qu’ils éliminent l’environnement complexe et rendent le système suffisamment propre pour effectuer ces mesures”, a déclaré Brown.

Une expérience indépendante menée à l’Université de Sydney, en Australie, a également observé les effets de la phase géométrique à l’aide d’un simulateur quantique de pièges à ions. L’approche diffère sur de nombreux détails techniques, mais les observations globales sont cohérentes. Les travaux de Sydney seront publiés dans le même numéro de Nature Chemistry.

Ce travail a été soutenu par l’activité de projets de recherche avancée en matière d’intelligence (W911NF-16-1-0082), la National Science Foundation (Phy-1818914, OMA-2120757), le programme QSCOUT du ministère de l’Énergie, de l’Office of Advanced Scientific Computing Research (DE-0019449). ) et le Bureau de recherche de l’armée (W911NF-18-1-0218).